2014年10月京津冀一次空氣重污染過(guò)程分析
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李珊珊， 程念亮， 潘濤， 孟凡， 柴發(fā)合
（1．北京市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院，國(guó)家城市環(huán)境污染控制工程技術(shù)研究中心，北京100037;
2．北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測(cè)中心，北京100048：
3．北京師范大學(xué)，水科學(xué)研究院，北京100875：
4．中同環(huán)境科學(xué)研究院，環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京100012）
摘要：采用模式(CAMx)模擬與氣象、污染物觀測(cè)資料相結(jié)合的方式，分析了2014年10月京津冀地區(qū)一次重污染過(guò)程中 PM2.5時(shí)空分布及來(lái)源及成因，結(jié)果表明：重污染過(guò)程中PM2.5具有較為明顯的時(shí)空變化規(guī)律，污染物由南向北輸送，京津冀約20xl0．km。國(guó)土面積達(dá)到重度污染水平；京津冀區(qū)域穩(wěn)定氣象條件是形成此次重污染的重要原因，重污染過(guò)程中氣象條件均不利于污染物的擴(kuò)散，表現(xiàn)為大氣層結(jié)穩(wěn)定、近地層逆溫明顯、風(fēng)速小、濕度大；模擬結(jié)果顯示重污染過(guò)程葉10月7-10日北京、天津、石家莊市PM2.5平均外來(lái)源輸送率分別為57%.48%、27%，重污染日與非重污染日外來(lái)傳輸貢獻(xiàn)比較發(fā)現(xiàn)，重污染日北京、天津、石家莊市外來(lái)傳輸貢獻(xiàn)率比非重污染日分別上升了30%、24% .1101,;區(qū)域輸送對(duì)于各地區(qū)PM2.5濃度有著十分重要的影響。
關(guān)鍵詞：污染事件；成因；區(qū)域輸送；PM2.5
近年來(lái)，我國(guó)中東部地區(qū)空氣重污染現(xiàn)象頻發(fā)，并呈現(xiàn)復(fù)合性、區(qū)域性、周期性特征，引起了政府和公眾的廣泛關(guān)注。研究表明，PM2.5是造成空氣重污染的罪魁禍?zhǔn)�；在分析重污染過(guò)程中PM2.5濃度水平、時(shí)空分布規(guī)律的基礎(chǔ)上，明確各地區(qū)PM2.5來(lái)源及跨界輸送率，是解決大氣污染的有效途徑。
隨著計(jì)算機(jī)及綜合空氣質(zhì)量模式迅猛發(fā)展，PM2.5跨界輸送定量計(jì)算成為可能.Streets等用CMAQ模型模擬2008年奧運(yùn)期間在穩(wěn)定南風(fēng)作用下河北省對(duì)北京PM2.5濃度的貢獻(xiàn)可達(dá)50%～70%；Wang等用CAMx模型計(jì)算了重污染過(guò)程中外來(lái)源對(duì)上海市PM2.5濃度的貢獻(xiàn)，結(jié)果接近50%；Wu等利用CAMx模型計(jì)算了珠江三角洲廣州市春季PM2.5來(lái)源發(fā)現(xiàn)有31. %來(lái)自區(qū)域輸送；趙秀娟等應(yīng)用CMAQ模型解析了石家莊市霾污染來(lái)源，結(jié)果顯示石家莊市PM2.5的來(lái)源為河北南部65.3%、山西13.8%、河北北部7.3%、山東1.6%、河南1.1%、京津0.9%；王自發(fā)等l9]用NAQPMS模型模擬研究了2013年1月我國(guó)中東部強(qiáng)霾污染過(guò)程，結(jié)果表明靜穩(wěn)天氣下區(qū)域外PM2.5跨界輸送對(duì)京津冀地區(qū)貢獻(xiàn)為20%—35%；安俊嶺等利用CAMx模型模擬計(jì)算了河北省對(duì)北京市PM。；跨界輸送通量，結(jié)果為816—2 152 t/d;薛文博等用CAMx模型模擬計(jì)算的京津冀、長(zhǎng)三角、珠三角城市群PM2.5年均濃度受外省市的貢獻(xiàn)分別達(dá)到22%、37%、18%。這些研究多基于單個(gè)案例，對(duì)長(zhǎng)時(shí)間、多省市PM2.5跨界輸送研究較少。
京津冀地區(qū)位于我國(guó)環(huán)渤海心臟地帶，是北方經(jīng)濟(jì)規(guī)模最大、最具活力的地區(qū)，越來(lái)越引起中國(guó)乃至整個(gè)世界的矚目。本文利用污染物、氣象監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)與空氣質(zhì)量數(shù)值模型CAMx重點(diǎn)分析了2014年10月京津冀地區(qū)一次空氣重污染過(guò)程中PM2.5時(shí)空分布及來(lái)源特征，以期為大氣污染控制、決策及防治提供科學(xué)依據(jù)。
1 資料與模式設(shè)置
1.1觀測(cè)資料
京津冀地區(qū)位于東經(jīng)113027'—119050’，北緯36005'—42。40 7之間，地勢(shì)西北高、東南低，總面積21.54km2，屬溫帶大陸性季風(fēng)氣候，夏季高溫多雨，冬季寒冷干燥。
京津冀地區(qū)PM2.5數(shù)據(jù)為中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站發(fā)布的逐時(shí)濃度數(shù)據(jù)( http：//113.108.142.147：20035/emcpublish/)．北京市監(jiān)測(cè)站點(diǎn)共計(jì)11個(gè)，天津市監(jiān)測(cè)站點(diǎn)共計(jì)15個(gè)，河北省監(jiān)測(cè)站點(diǎn)共計(jì)53個(gè)，站點(diǎn)位置及分類見圖1。PM2.5濃度監(jiān)測(cè)采用基于微量震蕩天平法的Therm0 1405F系列儀器，24 h連續(xù)采樣，設(shè)備定期檢查并及時(shí)維護(hù)保養(yǎng)，操作流程嚴(yán)格按照《環(huán)境空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 193_2005)進(jìn)行，每天24 h連續(xù)進(jìn)行采樣，設(shè)備由技術(shù)人員定期檢查并及時(shí)維護(hù)保養(yǎng)，在1a的監(jiān)測(cè)時(shí)間內(nèi)有效數(shù)據(jù)捕獲率超過(guò)95%，樣本量充足。地面、探空氣象資料來(lái)自于懷俄明大學(xué)工程學(xué)院氣象數(shù)據(jù)發(fā)布平臺(tái)( http:／／weather.uwyo．edu/upperair/sounding．html)，天氣圖為韓國(guó)天氣實(shí)況資料和數(shù)值預(yù)報(bào)產(chǎn)品( http：//web.kma.go.kr/en g/w eather/im age s/analy sischart.j sp).
1.2模式設(shè)置
綜合空氣質(zhì)量模式CAMx中心網(wǎng)格點(diǎn)坐標(biāo)為350N、110。E，采用單層網(wǎng)格技術(shù)，水平分辨率為36 km，總網(wǎng)格數(shù)為200x160個(gè)，模擬區(qū)域覆蓋整個(gè)東亞地區(qū)（包括了中國(guó)大陸、日本、韓國(guó)、朝鮮等國(guó)）；使用蘭博托地圖投影，標(biāo)準(zhǔn)緯線為240N和460N。在垂直方向上設(shè)置為20層粗網(wǎng)格，其中8層分布于l km以下，其中近地面層高度約35 m。模式第一次運(yùn)行時(shí)模擬預(yù)測(cè)5d的初始場(chǎng)，模式的后續(xù)初始場(chǎng)采用前一時(shí)次的預(yù)測(cè)輸出結(jié)果。
CAMx模式水平平流方案采用PPM數(shù)值計(jì)算方法，垂直對(duì)流計(jì)算采用隱式歐拉方案，運(yùn)用K理論計(jì)算水平擴(kuò)散，氣相化學(xué)機(jī)理為SAPRC99機(jī)理，采用EBI計(jì)算方法，二次有機(jī)氣溶膠(SOA)采用Pandis等產(chǎn)出率的估算方法。運(yùn)用CAMx中的PSAT技術(shù)對(duì)PM2.5各項(xiàng)污染物進(jìn)行源一受體關(guān)系分析，PSAT可以進(jìn)行示蹤的顆粒物成分包括：S02、S042-、N 0:3-、NH4+、SOA、Hg、EC、沙塵粒子和其它一次排放的粗細(xì)粒子等，PSAT示蹤技術(shù)避免了源關(guān)閉法忽略非線性化學(xué)過(guò)程所造成的濃度偏差，已經(jīng)在很多研究結(jié)果中得到應(yīng)用。為建立污染源與環(huán)境受體間空間傳輸矩陣，依據(jù)省級(jí)行政區(qū)劃將區(qū)域網(wǎng)格劃分為17個(gè)分區(qū)，每一個(gè)分區(qū)代表一個(gè)省級(jí)單元，將國(guó)界外所有網(wǎng)格劃分為1類，包括海洋及除海洋外其它區(qū)域；根據(jù)京津冀及周邊省市級(jí)規(guī)劃，對(duì)其進(jìn)一步劃分為北京、天津、河北11地級(jí)市、山東、河南、山西16個(gè)分區(qū)，共計(jì)17個(gè)分區(qū)，以此計(jì)算不同省市及區(qū)域外來(lái)源貢獻(xiàn)。見圖2。
采用ARW-WRF3.2模擬京津冀及周邊地區(qū)氣象場(chǎng)，WRF模式的中心點(diǎn)坐標(biāo)設(shè)為35。N、110oE，水平網(wǎng)格距為36 km，與CAMx模式對(duì)應(yīng)；垂直層次均為35層，外層嵌套為內(nèi)層提供邊界條件；使用氣象前處理模塊WRF2 CAMx將WRF的輸出結(jié)果插值到CAMx模型區(qū)域和網(wǎng)格上并轉(zhuǎn)為CAMx可識(shí)別接收的格式。運(yùn)用陸地生態(tài)系統(tǒng)估算模型MEGAN處理天然源，人為源（含PM。．j、BC、OC）等排放數(shù)據(jù)則采用2010年清華大學(xué)MEIC排放清單，而S02、
NO.、PM2.5排放數(shù)據(jù)則為2010年污染源普查數(shù)據(jù)，NH3排放數(shù)據(jù)取自2010年日本國(guó)立環(huán)境研究所開發(fā)的亞洲地區(qū)REAS排放清單，整合、處理后的天然源、人為源排放清單共同輸入到排放源處理模型SMOKE，形成系統(tǒng)的排放源文件。
1.3模式驗(yàn)證
為進(jìn)一步驗(yàn)證CAMx模型的模擬效果，選取北京、天津、石家莊站點(diǎn)2014年1-12月PM2.5觀測(cè)數(shù)據(jù)與CAMx輸出結(jié)果進(jìn)行比對(duì)，圖3為預(yù)報(bào)值與觀測(cè)值的時(shí)間序列，可以看出PM2..5的模擬值與觀測(cè)值的時(shí)間序列變化較為一致，p( PM2.5)模擬值均在觀測(cè)值的0.5—2倍的范圍內(nèi)，模擬結(jié)果略微低估，這可能與排放源的不確定性、模型在多相氧化過(guò)程和濕清除過(guò)程的不確定性有關(guān)。
在時(shí)間序列圖分析的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步統(tǒng)計(jì)了觀測(cè)值與預(yù)測(cè)值的標(biāo)準(zhǔn)平均偏差（NMB）、標(biāo)準(zhǔn)平均誤差（NME）、平均相對(duì)偏差（MFB）、平均相對(duì)誤差（MFE）和相關(guān)系數(shù)R，結(jié)果見表1。經(jīng)計(jì)算p( PM2.5)預(yù)測(cè)值與監(jiān)測(cè)值的相關(guān)系數(shù)在0.69—0.74之間，NMB在-11%—-17%之間，NME在20%—270A之間，MFB在-21%—-17%之間，MFE在15%—27%之間。Lu等應(yīng)用CMAQ對(duì)中國(guó)地區(qū)的模擬結(jié)果顯示S02的NMB和NME分別為-51.85%—-．12.7%和68.1%～77.30A；李莉等用CMAQ模擬了長(zhǎng)三角近地面二次污染物0。及PM2.5的濃度，驗(yàn)證結(jié)果顯示0。及PMⅢ的預(yù)測(cè)結(jié)果與監(jiān)測(cè)值的相關(guān)系數(shù)分別為0.77和0.52，模型對(duì)PM2.5小時(shí)平均濃度的估算偏低10%，標(biāo)準(zhǔn)偏差為46%；王茜等用CMAQ對(duì)上海市秋季典型PM2.5污染過(guò)程數(shù)值預(yù)報(bào)驗(yàn)證分析表明PM2.5的NMB在-45.9%—l0%之間，NME在20%—65.5%之間；本文驗(yàn)證結(jié)果與Boylan等設(shè)定的預(yù)測(cè)顆粒物結(jié)果較好的標(biāo)準(zhǔn)（MFB≤+60%和MFE≤75%）較一致，同時(shí)與EPA推薦的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)較一致，預(yù)測(cè)結(jié)果在誤差在可接受范圍內(nèi)，保證了PM2.5污染特征與形成過(guò)程分析結(jié)果的可靠性。
2結(jié)果與討論
2.1 重污染過(guò)程
根據(jù)環(huán)境保護(hù)部《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定》( HJ 633-2012)分級(jí)方法，O<AQ/≤50空氣質(zhì)量為優(yōu)，50<A Q/≤100為良，100<AQr≤150為輕度污染，150<A Q/≤200為中度污染，200<A Q/≤300為重度污染，300<AQ/≤500為嚴(yán)重污染。表2給出了京津冀各城市2014年10月6-12日逐日AQI變化，可以看出此次重污染過(guò)程為區(qū)域性重污染污染，各城市重污染日為3—5 d，污染最重發(fā)生在9日和10日，各城市重污染同步發(fā)生的節(jié)奏基本一致。
分析此次重污染過(guò)程最嚴(yán)重的9-10日京津冀區(qū)域地面和高空天氣形勢(shì)場(chǎng)發(fā)現(xiàn)，高空(500 hPa)形勢(shì)為脊區(qū)轉(zhuǎn)槽前，850 hPa多為暖脊控制，地面多處于弱氣壓梯度場(chǎng)，中低空風(fēng)場(chǎng)以偏西南風(fēng)為主，天氣持續(xù)靜穩(wěn)；期間少云無(wú)明顯降水，高空云量較少，這種不利于污染物擴(kuò)散的高低空天氣形勢(shì)的配合抑制了污染物的快速消散，為大氣污染的形成及維持提供了穩(wěn)定的大氣環(huán)境背景。見圖4。
表3給出了2014年10月6-12日的重污染過(guò)程中北京、天津、石家莊實(shí)測(cè)PM2.5平均濃度及氣象要素的時(shí)間變化，經(jīng)計(jì)算重污染過(guò)程期間，北京、天津、石家莊PM2.5平均濃度分別為264、171、287 pLg/m3，平均風(fēng)速分別為1.56、1.45、1.22 m/s，平均相對(duì)濕度分別為83.13% .86.83%、77.25%；24 h變溫在0.67～0.83℃之間，正變溫有利于維持邊界層穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)；地面氣壓變化較為平穩(wěn)，24 h平均變壓在-0.62—0.58 hPa之間；混合層高度較低，最低僅300—500 m，是正常狀況下的10%~30%，污染物被壓縮在近地面層，不易擴(kuò)散。
垂直方向上，重污染過(guò)程中濟(jì)南、北京等地在7-11日0～3 000 m左右的中低空存在不同程度的逆溫且多數(shù)為兩重逆溫（見圖5）；08:00與20:00相比1000—3 000 m脫地逆溫現(xiàn)象更顯著；經(jīng)計(jì)算北京平均貼地逆溫強(qiáng)度為2.14℃/(100 m)，濟(jì)南平均貼地逆溫強(qiáng)度為4.35℃1(100 m)。研究表明逆溫引起的上暖下冷的溫度層結(jié)不利于污染物的垂直擴(kuò)散，從而使水汽，和污染物堆積，導(dǎo)致重污染的持續(xù)。
2.2 PM2.5空間分布
采用克里格（Kriging）插值法繪出京津冀地區(qū)PM2.5空間分布（圖6），克里格插值法廣泛應(yīng)用于污染物空間分布研究及展示中。對(duì)于PM2.5年均濃度空間分布(圖6(h))而言，較高濃度（PM2.5>100ug/m3）區(qū)域主要分布在太行山前的華北平原區(qū)，特別是保定、石家莊、邢臺(tái)一線，而太行山、燕山等西部及北部山區(qū)PM2.5濃度明顯低于平原區(qū)，這與其他模擬及衛(wèi)星反演研究成果基本一致。2014年10月6-12日重污染過(guò)程中，6日20:00京津冀地區(qū)空氣質(zhì)量?jī)?yōu)良，區(qū)域PM2.5小時(shí)濃度在20ug/m3左右(圖6(a))；7日京津冀在高壓后部偏南氣流作用下，高濃度大氣污染物向北輸送到北京，20：00重污染（PM2.5 >150ug/m3）區(qū)域主要集中在北京南部、天津西部、河北中南部(圖6(b))；8—9日京津冀大氣擴(kuò)散條件持續(xù)轉(zhuǎn)差，20:00PM2.5濃度較高且分布均勻，京津冀地區(qū)基本淪陷于重污染之下(圖6(c)(d))；10日在較大偏南風(fēng)作用下，污染物輸受太行山前地區(qū)受地形影響匯聚作用明顯，20：00重污染（PM2.5>150 ug/m3）區(qū)域主要集中在燕山山前，特別是北京西北部(圖6(e))；11日20:00冷空氣到達(dá)北京，北京PM2.5濃度從200 ug/m3急劇下降至10ug/m3，空氣質(zhì)量轉(zhuǎn)好，而河北省東南部地區(qū)空氣質(zhì)量還處于中度污染水平(圖6(f))；12日受冷高壓東移南伸影響，污染物濃度自北向南濃度急劇降低，20:00區(qū)域PM2.5小時(shí)濃度在10ug/m3左右，京津冀地區(qū)大部分地區(qū)空氣質(zhì)量轉(zhuǎn)好(圖6(g))。
表4統(tǒng)計(jì)了此次重污染過(guò)程與全年京津冀不同PM2.5濃度區(qū)間對(duì)應(yīng)國(guó)土面積，全年P(guān)M2.5平均濃度在150ug/m;3以上對(duì)應(yīng)的國(guó)土面積為0，而在重污染過(guò)程中，重污染區(qū)域(PM2.5>150ug/m3)10月8-11日面積最大，京津冀約20xl04 km2國(guó)土面積達(dá)到重度污染水平，平均占到京津冀全部國(guó)土面積的93%。本研究插值后統(tǒng)計(jì)的面積不確定性主要來(lái)自：(1)“簸箕狀”的特殊地形影響，山間河谷等地區(qū)風(fēng)向轉(zhuǎn)換快且風(fēng)速偏大，PM2.5擴(kuò)散速率較大，降低了周圍PM2.5濃度；(2)在無(wú)風(fēng)、高濕天氣下，氣體、液體多附著、溶解或混合于凝結(jié)核中，易發(fā)生二次化學(xué)反應(yīng)，增加PM2.5濃度；(3)插值方法誤差，站點(diǎn)較集中分布在城區(qū)，郊區(qū)點(diǎn)個(gè)數(shù)較少，插值受采樣點(diǎn)范圍、采樣點(diǎn)密度等參數(shù)影響。
2.3來(lái)源模擬
圖7為采用PAST源示蹤技術(shù)計(jì)算的此次重污染過(guò)程中北京、天津、石家莊市PM2.5外來(lái)源輸送率，外來(lái)源輸送率隨著污染程度的不同有著明顯的時(shí)間變化；重污染開始前的10月6日和結(jié)束后的10月12日各城市外來(lái)源輸送率均在200A以下，維持較低水平；隨著污染的加重，外來(lái)源輸送率整體呈上升的趨勢(shì)；經(jīng)計(jì)算重污染過(guò)程中10月7-10日北京、天津、石家莊市PM2.5平均外來(lái)源輸送率分別為57%、48%、27%;可見重污染過(guò)程中區(qū)域輸送對(duì)于PM2.5濃度起著十分重要的作用。模擬的重污染過(guò)程中PM2.5來(lái)源的時(shí)間變化與Wang等在上海、Wu等在珠三角、趙秀娟等在石家莊、Wang等在北京模擬結(jié)果基本一致。
為量化不同地區(qū)不同污染狀況下PM2.5跨界輸送貢獻(xiàn)率，研究采用PAST技術(shù)計(jì)算北京、天津、石家莊市重污染日與非重污染日PM2.5的來(lái)源。由圖8知整體而言外來(lái)傳輸中北京市主要受河北省影響，天津市主要受河北、山東影響，石家莊市主要受河北中南部、河南、山西影響。重污染日與非重污染日外來(lái)傳輸貢獻(xiàn)比較發(fā)現(xiàn)，重污染日北京、天津、石家莊市外來(lái)傳輸貢獻(xiàn)率比非重污染日分別上升了300h、24%，11%。模擬的不同城市的外來(lái)源輸送率有所差異，一方面受山地形影響，河北中南部、河南等地的污染物越山較為困難，易在燕山、太行山前堆積，且區(qū)域產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、工業(yè)布局不同，污染物排放差異較大，在區(qū)域不同風(fēng)場(chǎng)作用下，外來(lái)輸送差異較為明顯；另一方面模式的空間分辨率、排放源清單、模型參數(shù)在不同地區(qū)的適應(yīng)性不同，也會(huì)導(dǎo)致模擬結(jié)果的差異。
表5為總結(jié)的文獻(xiàn)中數(shù)值模型模擬的外來(lái)輸送對(duì)不同地區(qū)貢獻(xiàn)率的研究結(jié)果，本研究的模擬結(jié)果與文獻(xiàn)研究結(jié)果存在差異的主要原因?yàn)椋?1)缺乏不同地域、長(zhǎng)時(shí)間序列PM2.5及其主要組分的跨區(qū)域輸送規(guī)律研究；(2)模式的空間分辨率、模型參數(shù)的設(shè)置及計(jì)算方法的不同；(3)排放源清單的不確定性，本研究排放清單中不包含揚(yáng)塵排放信息，而揚(yáng)塵排放多為粒徑較大的粗顆粒物，其跨界傳輸能力較弱，導(dǎo)致本研究區(qū)域傳輸貢獻(xiàn)率偏高。
3結(jié)論
(1)重污染過(guò)程中PM2.5具有較為明顯的時(shí)空變化規(guī)律，污染物由南向北輸送，京津冀約20xl04 km2國(guó)土面積達(dá)到重度污染水平。
(2)京津冀區(qū)域穩(wěn)定氣象條件是形成此次重污染的重要原因，重污染過(guò)程中氣象條件均不利于污染物的擴(kuò)散，表現(xiàn)為大氣層結(jié)穩(wěn)定、近地層逆溫明顯、風(fēng)速小、濕度大。
(3)模擬結(jié)果顯示重污染過(guò)程中10月7-10日北京、天津、石家莊市PM2.5平均外來(lái)源輸送率分別為57%、48%、27%，重污染日與非重污染日外來(lái)傳輸貢獻(xiàn)比較發(fā)現(xiàn)，重污染日北京、天津、石家莊市外來(lái)傳輸貢獻(xiàn)率比非重污染日分別上升了30%、24%、11%。區(qū)域輸送對(duì)于各地區(qū)PM2.5濃度有著十分重要的影響。
