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2013-2014年北京市CO時空分布特征研究

2016-05-11 10:33:22 安裝信息網(wǎng)

程念亮，陳添，張大偉，李云婷，董欣，王欣，郇寧，陳晨，孟凡

（1．北京市環(huán)境保護監(jiān)測中心，北京100048;

2．北京師范大學(xué)水科學(xué)研究院，北京100875;

3．北京市環(huán)境保護局，北京100048;

4．中國環(huán)境科學(xué)研究院環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室，北京100012）

摘要：根據(jù)2013-2014年北京市CO監(jiān)測數(shù)據(jù)，系統(tǒng)分析了CO時空分布特征。結(jié)果表明：2014年CO年均濃度為1.29 mg/m3，2013年年均濃度為1.47 mg/m"; CO濃度由高到低的季節(jié)依次足冬季、秋季、春季和夏季；日變化呈現(xiàn)雙峰型分布；空間分布上北部及西部山區(qū)CO濃度明顯低于中心城區(qū)及南部地區(qū)；CO濃度與NO。、NO、NO。、PM2.5.PM,．，、SO。濃度呈正相關(guān)，與0。呈負相關(guān)，且在2014年10月6-12日一次重污染過程巾北京CO存在明顯的區(qū)域輸送。

關(guān)鍵詞：CO；時空分布；北京；2013-2014

一氧化碳(CO)既是對流層大氣中重要的污染氣體，也是全球碳循環(huán)的主要氣體，同時還是光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)物03的前體物。研究表明，CO是．OH主要的匯，高濃度的CO減弱大氣的氧化能力，同時可間接影響大氣中溫室氣體的轉(zhuǎn)化，進而對全球氣候有著重大影響。此外，高濃度的CO對人體健康造成極大威脅。

基于衛(wèi)星反演技術(shù)，國內(nèi)外已有很多研究分析了我國CO濃度時空分布及其影響因素，Peng等應(yīng)用模型進行反演推算了我國陸地上空CO柱總量；Street等利用SCIAMACHY資料計算了我國CO濃度及訂正了排放量；趙春生等基于TERRA衛(wèi)星數(shù)據(jù)研究了2000-2004年我國CO季節(jié)及空間分布；白廣文等分析了2002-2009年我國CO的時空分布及成因；尉鵬等發(fā)現(xiàn)我國CO的空間分布具有顯著匯聚帶的特征；Li等對北京2001-2010年CO柱總量反演計算發(fā)現(xiàn)其與CO地面濃度并不呈現(xiàn)顯著的相關(guān)性。這些研究多是利用衛(wèi)星遙感資料且缺乏長時間、多點位CO濃度觀測，且對CO與其他污染物關(guān)性及其區(qū)域傳輸研究較少。

研究表明CO主要來源于燃煤及機動車尾氣，北京市機動車尾氣排放CO約占所有源排放CO的93%。本文利用北京市環(huán)境保護監(jiān)測中心2013-2014年35站點CO逐時濃度監(jiān)測資料系統(tǒng)分析CO時空分布特征，以期為管理部門提供準確、及時、全面的信息。

1資料與方法

1.1站點分布

北京位于東經(jīng)115.70E—117.4。E，北緯39.4。N—41.60N，地處華北平原西北端，臨近半沙漠化地帶邊緣，地形為簸箕型，三面環(huán)山，平均海拔43.5 m．山地一般海拔1 000—1 500 m，地形較不利于污染物擴散。國土面積16 410.54 km2，62%為山區(qū)，平原面積僅6 000多kmz;森林資源總量偏低，平原區(qū)森林覆蓋率低(14.85%)，遠低于全市覆蓋率( 37.6%)，大氣自凈功能較弱。位于北緯400地區(qū)，屬溫帶大陸性季風氣候，四季分明，夏季高溫多雨，冬季寒冷干燥，近10年年降水量平均不足450 mm，又易受沙塵影響，年均降水的80%集中在夏季6、7，8三個月㈣。

1984年北京市建立了我國第一套環(huán)境空氣質(zhì)量自動監(jiān)測系統(tǒng)，隨著城市規(guī)模發(fā)展以及城市空間布局的變化，站點不斷增加，截至目前，北京市的空氣質(zhì)量地面自動監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)由35個站點（見圖1）組成，包括1個城市清潔對照點，23個城市環(huán)境評價點，6個區(qū)域背景傳輸點，5個交通污染監(jiān)控點；35個站點分布在城六區(qū)（東城、西城、朝陽、海淀、豐臺、石景山）；西北部（昌平、延慶）；東北部（懷柔、密云、平谷、順義）；東南部（通州、大興、亦莊）；西南部（房山、門頭溝），覆蓋所有區(qū)縣，包括區(qū)域背景、郊區(qū)、城鎮(zhèn)、交通干道、居住區(qū)等不同的環(huán)境類型，所有站點全部經(jīng)過GPS定位。

1.2監(jiān)測儀器

北京市污染物監(jiān)測數(shù)據(jù)為北京市環(huán)境保護監(jiān)測中心自動監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)逐時濃度數(shù)據(jù)( http：//zx．bjmemc.com.cn/)，空氣質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)由35個監(jiān)測站（見圖1）組成。采用基于氣體濾波紅外吸收法Thermo Fisher 48C分析儀測量CO濃度，儀器最低檢測限為40xl0。9（體積分數(shù)），零漂小于100x104/24 h，跨漂為+1%/24 h。采用基于微量震蕩天平法的Therm0 1405F系列儀器監(jiān)測PM2.5濃度，24 h連續(xù)采樣，設(shè)備定期檢查并及時維護保養(yǎng)。操作流程嚴格按照《環(huán)境空氣質(zhì)量自動監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》（HJ/T 193-2005）進行，每天24 h連續(xù)進行采樣，設(shè)備由技術(shù)人員定期檢查并及時維護保養(yǎng)，在1年的監(jiān)測時間內(nèi)有效數(shù)據(jù)捕獲率超過95%。氣象資料為北京市觀象臺地面觀測數(shù)據(jù)( http://cdc.cma.gov.cn/)，儀器為荷蘭WAISALA公司的WXT520氣象觀測儀。

2結(jié)果與討論

2.1 時間分布

2 .1.1年際變化

自2000年以來，北京市主要大氣污染物濃度總體呈下降趨勢。SO。濃度下降趨勢較為明顯，累計降低69%左右。2000-2006年呈波動式下降，從80 ug/m3下降至53 ug/m3;2007年起逐年下降，2014年達到最低值22 ug/m3。

NO，年均濃度在波動中總體呈下降趨勢，其中2000-2002年有所上升，2002年達到最高值76斗咖3；2003-2008年明顯下降，2008年濃度達到最低值49

ug/m3，奧運減排措施起到明顯效果；2009-2014年NO。年均濃度趨于平穩(wěn)，整體在52—58 ug/m'3間波動但濃度有小幅上升；2000-2014年NO。濃度累計降幅20%。近2年，2013年N02濃度為56 ug/m3，2014年NO。濃度為56.7 ug/m3;2014年與2013年相比上升約1.3%，但仍超國家二級標準(40 ug/m3)42%。

2000-2014年全市PM，。濃度總體呈明顯下降趨勢，累計下降28%，但近年下降速度有所放緩。其中2000-2006年呈波動式變化，2002年濃度最高，為166ug/m3；2007年以來持續(xù)下降，2013年最低，為108ug/m3; 2014年濃度有所回升，為116 Ug/m3。

多年來北京PM2.5整體呈現(xiàn)下降趨勢，2013年北京環(huán)保監(jiān)測中心依據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB 3095-2012)正式監(jiān)測PM2.5，其中歷史數(shù)據(jù)為恢復(fù)計算的結(jié)果，由圖2可知，2008年前PM2.5處于高污染水平，濃度在101～133 ug/m3之間，2008年后PM2.5年均濃度下降幅度顯著，其中2013年P(guān)M2.5年均濃度為89.5 ug/m3，2014年P(guān)M2.5年均濃度為85.9ug/m3。

2008-2014年全市CO濃度在1.29—1.67 mg/m3之間波動，其中2010年濃度最高(1.67 mg/m3)，2014年濃度最低( 1.29 mg/m3)，2014年CO濃度與2013年(1.47 mg/m3)相比，同比降低約12%，其中2008年以來CO濃度年變化率為-34.7 pLg/m3，累計降低約10%;濃度的緩慢下降與近年來北京市政府積極采取壓煤、控車、推廣新能源等措施加大力度治理大氣污染密不可分。

2 .1.2月變化

根據(jù)環(huán)境保護部《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定》(HJ 633-2012)分級方法，O<A Q/≤50空氣質(zhì)量為優(yōu)，50<A Q/≤l00為良，100<A Q/≤150為輕度污染，150<A Q/≤200為中度污染，200<A Q/≤300為重度污染，300<A Q，≤500為嚴重污染。監(jiān)測中心數(shù)據(jù)顯不，2013年北京市重污染日為58 d，2014年為45 d。

圖3為2013-2014年北京市年均及重污染日CO逐月分布，由圖3可知，2013年北京市CO的月均濃度在0.89—3.29 mg/m3之間，2014年CO的月均濃度在0.82—2.21 mg/m'3之間，而重污染日多集中在1.34—5.02 mg/m'3之間。冬季12、l、2月份CO濃度較高，近地面高濃度CO主要受采暖季煤炭燃燒影響；夏季6-8月份濃度最低，夏季影響北京的主要天氣系統(tǒng)為副熱帶高壓，地面氣壓場以弱高壓為主，降水量較大，擴散條件較好，且夏季大氣中．OH自由基濃度較高，大氣中CO的“源”消“匯”長，濃度最低；2013年6月濃度較高主要與該月發(fā)生6次重污染過程有關(guān)；春秋季CO濃度與夏季相比有所積累；經(jīng)計算，2013年春季（3-5月）、夏季（6-8月）、秋季（9-11月）、冬季（12、1、2月）平均濃度分別為1.14、1.09、1.25、2.36mg/m3；2014年春季、夏季、秋季、冬季平均濃度分別為1.07、0.88、1.31、1.92 mg/m3，整體呈現(xiàn)出冬季>秋季>春季>夏季的特征，這與李令軍等對北京N02柱濃度衛(wèi)星反演的季節(jié)分布結(jié)果一致；整體而言CO月分布呈現(xiàn)明顯的U型分布，采暖季（11-次年3月）濃度高，非采暖季（4-10月）濃度低。

2 .1.3日變化

圖4為2013-2014年北京市年均及重污染日CO日變化曲線，從全年平均來看，CO濃度呈現(xiàn)雙峰型分布，在早上09:00左右出現(xiàn)第1個峰值，在夜間的23:00左右之間出現(xiàn)第2個峰值；早上的峰值與交通早高峰比較一致，夜間的峰值可能與局地氣象條件造成的逆溫引起的濃度積累有關(guān)，也可能與夜間機動車排放量增大有關(guān)，夜間外地車進京，白天這些車禁止駛?cè)胛瀛h(huán)以內(nèi)；下午濃度較低，這與下午溫度高、日照強、邊界層高度較高、垂直擴散較好有關(guān)。重污染日2013年CO濃度呈現(xiàn)雙峰型分布，2014年雙峰型分布不明顯，早上的峰值消失且變化較為平緩，原因還需進一步研究。從變化幅度上看，年均濃度變化在12%以內(nèi)，重污染日日變化幅度在10%，CO濃度濃度變化起伏不大且較為穩(wěn)定，表現(xiàn)出一種平穩(wěn)變化態(tài)勢。

2.2空間分布

圖5為運用Kriging插值法得出的北京市CO空間分布，Kriging插值法廣泛應(yīng)用于污染物空間分布研究及展示中。CO年均濃度的空間分布結(jié)構(gòu)具有鮮明的特征，北部及西部山區(qū)CO濃度水平明顯低于中心城區(qū)及南部地區(qū)，北部的懷柔、密云、延慶年均濃度在0.8 mg/m3左右，中心城區(qū)濃度在1.1 mg/m3左右，南部地區(qū)濃度在1.4 mg/m3以上。對于重污染日CO空間分布而言，CO濃度也呈現(xiàn)出南北梯度分布特征，中心城區(qū)及南部地區(qū)濃度明顯上升，在2.1 mg/m3以上，局地達到3.0 mg/m3。這與重污染日中心城區(qū)及南部地區(qū)濃度明顯上升與不利氣象條件造成局地積累及污染傳輸密不可分。分地區(qū)來看各地區(qū)濃度按升序排列為：東北<西北<城六區(qū)<西南<東南。插值的濃度分布結(jié)果具有一定的不確定性，主要來自：(1)“簸箕狀”的特殊地形影響，山間河谷等地區(qū)風向轉(zhuǎn)換快且風速偏大，CO擴散速率較大，降低了周圍CO濃度；(2)插值方法誤差，插值原理所產(chǎn)生的誤差不同；(3)由于35站點較集中分布在城六區(qū)，北部及門頭溝等地區(qū)監(jiān)測站點相對較少，插值受采樣點范圍、采樣點密度等參數(shù)影響。

2.3相關(guān)性分析

對CO濃度與其它大氣污染物濃度進行相關(guān)性分析，K-S統(tǒng)計檢驗顯示數(shù)據(jù)序列均不服從正態(tài)分布，進而采用Spearman相關(guān)分析發(fā)現(xiàn)CO濃度與其它大氣污染物濃度均為顯著相關(guān)，具體相關(guān)系數(shù)見表1。由表1可知CO濃度與N02．NO、NO。、PM2.5、PMio、SO：濃度均為正相關(guān)，且相關(guān)性較為顯著，相關(guān)系數(shù)均達到0.60以上；CO濃度與PMzPMio、SO。之間較好的相關(guān)性說明污染物的排放積累及傳輸是造成重污染日CO濃度較高的重要原因；CO濃度與氮氧化物呈正相關(guān)說明其來源較為一致，機動車尾氣排放對其濃度造成較大影響；CO濃度與03濃度呈現(xiàn)負相關(guān)且相關(guān)性較差，主要原因是CO在大氣化學(xué)反應(yīng)中惰性相對較大，對03濃度變化影響不及其他污染物。

2.4典型CO高濃度事件

數(shù)據(jù)顯示10月6日北京市空氣質(zhì)量為良，7日為中度污染，8-10日維持嚴重污染，11日整體為重度污染且19:00左右冷空氣影響北京，各項污染物濃度迅速下降。圖6為2014年10月6-11日京津冀監(jiān)測站點20:00實測CO濃度插值后的時空分布，由圖6可知重污染過程前期CO濃度較低，京津冀大部分地區(qū)濃度在1.1 mg/m3以下，隨著污染的加重，高污染區(qū)域先存在太行山前的石家莊一保定一帶，而后擴大至整個京津冀地區(qū)，區(qū)域平均濃度在2.0 mg/m3左右，局地在2.5 mg/m3以上；11日入夜冷空氣到達北京，CO濃度從2.0 mg/m3急劇下降至0.4 mg/m:3；從此次重污染過程中可以看出區(qū)域CO高濃度主要沿山前呈現(xiàn)帶狀分布，具有明顯的匯聚特征，這與尉鵬等、任陣海等研究結(jié)果一致。

圖7為榆垡、懷柔2站點2014年10月6-12日CO濃度變化曲線，由圖7可知，6-10日在西南、東南風的作用下，榆垡、懷柔站點CO濃度逐漸上升，榆垡站點濃度高于懷柔，且榆垡站點濃度峰值(2.57 mg/m3)出現(xiàn)在10日10：00前后，從10日夜間到11日白天，懷柔CO濃度迅速上升，于22：00左右到達峰值濃度3.55 mg/m3，且高濃度持續(xù)24 h，此時段濃度明顯高于榆垡站點，峰值的滯后體現(xiàn)了這次過程中存在明顯的CO輸送。由于CO在大氣中的生命時間約為1~2個月，在污染嚴重的情況下，通常大氣處于穩(wěn)定狀態(tài)，從各個排放源排放出的CO容易在城市上空積累，在偏南風作用下，隨其它污染物向北京輸送；而清潔日CO在大氣一般處于不穩(wěn)定狀態(tài)，對流旺盛，濃度接近背景濃度水平且起伏變化較小。